전 국민이 사랑하는 톱스타 독고진(차승원 역)과 전 국민이 욕하는 한물 간 아이돌 구애정(공효진 역)이 서로를 향한 마음으로 사랑하게 되는 과정을 그린 드라마로 두 배우의 찰떡궁합 코믹한 표정과 연기로 동시간대 1위와 시청률 20%를 기록했다. 동시에 2011년 당시 가장 내로라하는 가수들의 OST 참여로 화제를 모았다.
 
OST 첫 곡으로 발표되어 많은 사랑을 받은 검증된 최고의 보이스 '케이윌' 의 "리얼러브송"을 시작으로 발라드 여신으로 변신한 '지나' 의 "내 사람이라서", 전국민의 마음을 두근두근 설레게 만들며 휴대폰 벨소리를 바꾸게 한 '써니힐' 의 "두근두근", 첫 자작곡이라고는 믿기지 않을 정도의 놀라운 실력을 보여주며 싱어송라이터로서의 면모를 유감없이 발휘한 뮤지션 '아이유' 의 "내 손을 잡아", 수많은 경쟁자를 노래실력 하나만으로 이기고 이제는 최고의 가수로 성장한 '허각' 의 "나를 잊지 말아요" 등 우열을 가리기 힘든 어마어마한 스타들이 참여하여, 발표되는 즉시 온라인 음원 차트들을 점령하고, 음원차트 내에서 [최고의 사랑 OST] 끼리 서로 경합하는 진 풍경이 벌어지기도 했다. 특히, "나를 잊지 말아요" 는 발표되는 즉시 온라인 음원차트 상위권을 유지하며 인기를 끌었던 곡으로 그 해 코리아드라마 어워즈에서 OST상을 수상하기도 했다.
 
국내 최정상급 아티스트들이 대거 참여하여 드라마 애청자뿐만 아니라 드라마를 보지 않은 대중들에게도 널리 사랑받는 곡들을 탄생시킨 OST 앨범이다.